С момента основания дуэт Элис Гласс и Итана Кэта быстро прославился своими выступлениями и домашними lo-fi записями. Они выпустили несколько лимитированных синглов на виниле в период между 2006 и 2007 годом. Сейчас же коллектив состоит из Итана Кэта и Эдиты Френсис.

В 2007-м вышел их первый сингл Alice Practice. Было издано всего 300 копий. Позже этот трек был включён в их дебютный альбом. Другими синглами с него стали Crimewave, Air War, Courtship Dating и Vanished. Этот альбом был внесён под номером 39 в список «100 величайших альбомов десятилетия» по версии NME. В 2010 году группа анонсировала свой второй лонгплей Crystal Castles (II), который в итоге попал в Billboard Hot 100, и включал в себя сингл, попавший во многие чарты — Not In Love, записанный совместно с Робертом Смитом из The Cure. Альбом получил признание и был внесён в топ 2010 года по версии многих критиков. Третий альбом увидел свет 12 ноября 2012 года.

Группа выступала на разогреве у Depeche Mode в североамериканской части своего турне. В конце 2014 года Элис Гласс объявила, что покидает группу, но на этом существование Crystal Castles не прекратилось. В 2015 году место вокалистки заняла Эдита Фрэнсис.